近年来,一种亚稳态的过渡金属硫族化合物1T-CrTe2由于其室温磁转变温度和可调的磁性而备受关注,但是高质量二维薄膜的制备难度一定程度上阻碍了对其磁性的研究。与CrTe2不同,碱金属插层的CrTe2块体例如NaCrTe2可以稳定存在,其表面为研究CrTe2的磁性及其演化提供了另一种可能。
近期,清华大学物理系杨乐仙课题组和合作者利用角分辨光电子能谱和第一性原理计算方法,系统地研究了范德瓦尔斯反铁磁体NaCrTe2的电子结构。实验观察到了磁交换作用导致的能带劈裂,其电子结构与反铁磁相的NaCrTe2不同,而与铁磁相的单层CrTe2相符,更为重要的是,即使在远高于体相NaCrTe2的反铁磁转变温度,能带劈裂依然存在。这些实验现象表明反铁磁体NaCrTe2表面存在量子限制的二维铁磁态。
图1. (a) NaCrTe2的电子结构随温度的演化。(b)、(d)不同温度下的动量和能量分布曲线,展示了交换劈裂的演变。(c)、(e)费米能级处的动量劈裂和沿图(a)中竖直虚线的能量劈裂随温度变化的关系,黑线是对数据的平均场模型的拟合结果。
实验通过温度调节和原位表面碱金属掺杂,进一步证实了二维铁磁态的可控调节。表面磁性导致的交换劈裂大小随着温度显著变化,且符合平均场理论的预期(图1)。在碱金属掺杂下,能带交换劈裂逐渐消失,磁转变温度也随着掺杂而降低,表明二维铁磁性被抑制。这种对表面磁性相关的交换劈裂和磁转变温度进行的有效调控为理解量子限制的二维磁性提供了新的实验信息和平台。
该研究成果以“Quantum-Confined Tunable Ferromagnetism on the Surface of a van der Waals Antiferromagnet NaCrTe2”为题发表在Nano Letters上。物理系2021级博士生李义典为论文的第一作者,物理系杨乐仙副教授和牛津大学陈宇林教授为共同通讯作者。该研究的合作者还包括中科院物理所的郭建刚和陈小龙研究员,以及来自瑞士光源的研究者们。该研究得到了科技部、北京市自然科学基金、国家自然科学基金和清华大学自主科研计划的支持。
文章链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c01542